D

$\because |x|=3$，$|y|=6$，
$\therefore x=\pm 3$，$y=\pm 6$，
$\because x \gt y$，
$\therefore x=3$，$y=-6$或$x=-3$，$y=-6$，
当$x=3$，$y=-6$时，$x-y=3-\left(-6\right)=9$，
当$x=-3$，$y=-6$时，$x-y=-3-\left(-6\right)=3$，
$\therefore x-y$的值是$3$和$9$.
故选：$D$.